纳米孔离子选择性:解决纳米孔离子选择性定性和定量测量中的挑战
定量分析纳米孔的离子选择性对设计和提高其性能至关重要。相对于其他的测量方法,膜电位法因其独特的优点而被广泛应用。膜电位法需要利用Nernst或Goldman-Hodgkin-Katz(GHK)方程去解释测量的跨膜电势从而得到离子选择性,然而这些公式的传统形式并没有体现跨膜电势的方向性,这就需要知道纳米孔道的表面电性去判断其选择运输的离子。此外,研究者通常随意的选择Nernst或Goldman-Hodgkin-Katz(GHK)公式去计算离子选择性,而忽略了这两个公式的前提假设,错误的理解公式计算的有效选择性,并在不同的测量条件下比较不同器件离子选择性。针对以上的两个挑战,本工作首次提出了Nernst或Goldman-Hodgkin-Katz( GHK)方程的“电极”形式,将测量实验中的电极信息融入公式,以电极表示跨膜电势和浓度梯度的方向,建立起了离子选择性、跨膜电势(包括方向)和浓度梯度的关系,解决传统公式形式不能用于未知纳米孔道离子选择性计算的问题。通过实验验证,该电极形式不仅适用于阴阳离子选择性的计算,也适用于阳离子之间、阴离子之间选择性的计算。同时,文章通过实验、计算模拟和公式推导相结合的方法阐述了这两个公式的差异,揭示了跨膜电势和公式计算离子选择性的物理化学意义,并提出定量分析比较纳米孔离子选择性的建议,为设计高性能的纳米孔器件提供理论依据和指导。
Shouwei Zhang, Jinfeng Wang, Andriy Yaroshchuk, Qiujiao Du, Pengyang Xin, Merlin L. Bruening, Fan Xia. Addressing Challenges in Ion-Selectivity Characterization in Nanopores, J. Am. Chem. Soc., 2024, 146, 11036-11042